清华何向明Joule：电毛细效应加速高比能锂离子电池浸润 | Cell Press论文速递

物质科学

Physical science

来自清华大学的何向明教授课题组最近在Cell Press细胞出版社旗下期刊Joule上发表了一篇题为“Electrocapillary boosting electrode wetting for high-energy lithium-ion batteries”的Perspective观点文章。大尺寸、高压实、厚电极的设计应用已经成为提升锂离子电池能量密度的重要途径之一，与此同时，也给电池浸润带来新的挑战。针对上述问题，何向明教授团队利用电毛细效应调控了电解液与多孔电极之间的表面作用，显著提升了电解液对多孔电极的浸润能力。这项工作提出了一种提高电池注液和化成效率的新技术，通过电毛细效应降低电解液的表面张力，对于提升高比能电池的制造效率和品质具有重要意义。

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第一作者：崔昊

通讯作者：宋有志，王莉，何向明

单位：清华大学

研究背景

锂离子电池因具有能量效率高、循环寿命长等优势已经被广泛应用到现代社会的诸多方面，与此同时，不断提升能量密度始终电池发展的重要方向。大尺寸化、高负载量、高压实密度的厚电极在锂离子电池高比能化进程中扮演着重要角色，因为它们有助于降低单体电池内部非活性材料的占比。然而，这些以能量密度为导向的电极制备技术在提升电池能量密度的同时，也给电池制造过程的电解液注入（注液）和电极浸润带来新的挑战，不仅限制了电池的生产效率还影响了电池性能的发挥。因此，深入剖析电解液在电极内部的浸润行为并建立一种能够加速高比能电池浸润的技术极具必要性和迫切性。

本文要点

要点一：阐明电极浸润行为及相关理论

电池注液过程实际上是电解液对多孔电极和隔膜的浸润过程，其实质是液体对固体表面的浸润，主要由它们彼此间的表面相互作用决定。在理想情况下，固体与液体之间的相互作用，可以通过接触角和表面张力进行表达，并基于Neumann-Young方程彼此关联（图1）。基于上述理论，作者阐明了实际电池注液和浸润过程中涉及的微观机制。在实际锂离子电池中，尤其是高能量密度的锂离子电池，多孔电极具有高压实密度、孔径不均匀、孔径曲折度高、孔分布随机性大、极片厚等特点，此外，活性材料、粘结剂、导电剂、集流体的彼此间的表面能差异显著，作者深入解析了这些复杂特征影响电池浸润行为的内在机理。

图1. 电极浸润及相关理论解析

要点二：解析电毛细现象涉及的三要素

当电解质与毛细管电极之间被施加一个外部电场时，电极与电解质界面处的电介质层中会出现感应电场，从而改变电介质层中荷电离子间的静电相互作用，电解质在毛细管中液位会显著爬升（图2）。作者分析了电解质浓度、电场强度、电极表面性能等因素对离子的平衡常数、等电点、界面张力等的影响。作者指出，可以通过调控双电层电荷与电解质中离子的静电相互作用，来降低电极与电解质之间的相互作用，从而提高多孔电极内液体电解质的浸润能力。作者进一步分析发现，电毛细效应涉及的三要素（电极、电解质、电压）在锂离子电池体系不仅都具备，而且相关参数的分布范围彼此重叠。因此，基于电毛细效应原理改善锂离子电池中电解液对多孔电极的浸润行为具备理论基础。

图2. 电毛细效应及相关理论解析

要点三：电毛细效应加速电池浸润

作者组装了3.1 Ah LFP/Gr软包电池并结合原位超声成像技术对电毛细效应加速电池浸润的有效性进行了深入验证（图3）。作者发现，通过对LFP/Gr软包电池施加一个外部电场来形成电毛细效应，电池在经过短短2h以后就被充分的浸润了，而对比的样品则需要12h以上才能被充分浸润。作者解释，在施加外部电场以后，电极颗粒表面荷电状态发生改变，与电解液之间的静电作用增强，从显著提升电解液在多孔电极内部的浸润速率和均匀性。进一步的化成和循环测试结果显示，基于电毛细效应加速浸润的电池展现出了稳定的电化学性能，充分展现了该技术在提升高比能电池制造效率中的应用潜力。

图3. 基于电毛细效应加速电池浸润

相关论文信息

论文原文刊载于Cell Press细胞出版社

旗下期刊Joule上

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▌论文标题：

Electrocapillary boosting electrode wetting for high-energy lithium-ion batteries

▌论文网址：

https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(23)00486-5

▌DOI：

https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.11.012

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